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Malgré un large éventail d'applications de la gélatine et en dépit de son utilisation très ancienne, sa composition et sa structure restent à ce jour mal connus. La gélatine résulte d'une hydrolyse partielle du collagène qui est un composant de la peau et des os. La production la plus abondante est celle issue de porc avec 46% de la production totale de gélatine en 2007. Parmi les nombreuses applications, la gélatine est l'ingrédient principal des gélules pour l'industrie pharmaceutique. Une propriété importante de ces gélules est qu'elles fondent dans l'eau à une température supérieure à 30° C et libèrent facilement le principe actif dans le tractus digestif de l’Homme. Les gélules doivent respecter des spécifications de dissolution strictes tout au long d'une durée de conservation qui est d'environ cinq ans. Ainsi, un test de dissolution dans l'eau est appliqué à la gélatine, après qu’elle ait été artificiellement vieillie dans des conditions élevées de température et d'humidité. Avant cette phase de vieillissement, le taux de dissolution de la gélatine satisfait toujours aux exigences de l'industrie pharmaceutique, alors qu’après vieillissement une grande variabilité du taux de dissolution est observée. En outre, cette variabilité de dissolution semble être fonction de l'origine de la production de la gélatine.

Dans ce contexte, un premier objectif de ce travail était de comprendre les mécanismes sous-jacents à la variabilité de la qualité de dissolution de la gélatine. Un deuxième objectif était d'identifier les «marqueurs» possibles de dissolution de la gélatine afin de prédire le comportement de la gélatine au vieillissement. Trois sites de production différents ont été choisis : deux en Europe et un aux États-Unis.

Parmi les résultats majeurs, il faut noter les changements de structure intermoléculaire avec la formation de crosslinks lors du vieillissement, et notamment la formation de dityrosine, potentiel marqueur du vieillissement. On observe que les niveaux d'amines et d'aldéhydes sont diminués, or ces deux fonctions sont susceptibles d’interagir pour former d’autres crosslinks. D’une manière générale, un processus d'oxydation dans la gélatine a été clairement démontré. Au niveau structural, la quantité de triples hélices et leur stabilité au chauffage ont diminué, tandis que la quantité de random coil et, les β sheet ont augmenté.

Les résultats ont mis en évidence que l'origine de la production affecte la composition chimique de la gélatine. Par exemple, l'étendue de la formation de la dityrosine, dans les gélatines fraîches et vieillies, différait selon l'origine de la production. On a également mis en évidence que l'environnement physico-chimique de l'arginine permettait de distinguer l'origine de la production de la gélatine.

En ce qui concerne la qualité de dissolution des gélatines, celles qui présentent des taux de dissolution non conformes ont une teneur en phase amorphe plus élevée après vieillissement que celles conformes. L'implication des lipides dans la diminution du taux de dissolution de la gélatine a également été mise en évidence. La diminution de la dissolution est corrélée à la teneur en fer uniquement pour un site de production, ce qui suggère que la variabilité de dissolution a probablement des causes multifactorielles, selon l'origine de la production. L’analyse en dichroïsme circulaire (Synchrotron Soleil) a permis de prédire quelles gélatines allaient développer, après vieillissement, un taux de dissolution non conforme. Un tel résultat est important dans une perspective de prédiction du comportement de la gélatine avant le vieillissement. Pour conclure, nos résultats ont mis en évidence des leviers pour réduire la variabilité de la dissolution de la gélatine : le contrôle et la réduction du niveau d'oxydation ainsi que la teneur en lipides.

Pour étudier la conformation structurelle, la diffusion de neutrons aux petits angles serait un outil intéressant. De plus, pour compléter la caractérisation de la composition de la gélatine, la quantification et l’établissement du profil des lipides et des sucres, présents même à l’état de trace, seraient pertinents pour mieux comprendre l'instabilité oxydative de la gélatine.